Translate

czwartek, 31 maja 2012

33. DFT ab initio

Tytuł jest nieco przewrotny i ma sugerować, że rozważam teorię DFT od początku.

    Zastanawiam się, skąd się wzięła idea DFT. Podejrzewam, że genezą tej teorii jest dość prosta konstatacja, że podstawą obliczeń kwantowych powinny być wielkości obserwowalne. Równanie Schroedingera opiera się na abstrakcyjnej funkcji falowej, która w ogólności jest funkcją zespoloną. Wydaje się, że funkcje zespolone nie są tworami obserwowanymi w przyrodzie (choć istnieją próby dowodu odwrotnego). Dopiero utożsamienie przez Borna kwadratu modułu funkcji falowej z gęstością prawdopodobieństwa znalezienia cząstki w określonym obszarze pozwoliło (choć z oporami) "udomowić" owo równanie. Kwadrat modułu jest wielkością nieujemną obrazuje zatem istotną dla chemii gęstość elektronową. 
    Parr i Yang założyli, że podstawią obliczeń powinna być wielkość obserwowalna, jaką jest gęstość elektronowa [R.G. Parr, W. Yang, Density-Functional Theory of Atoms and Molecules, in The International Series of Monographs on Chemistry, Oxford University Press, Oxford, New York 1989]. Obowiązuje nadal schemat obliczeniowy równania Schroedingera, ale tak przekształcony, żeby w miejscu funkcji falowej pojawiła się gęstość i jej wielkości pochodne. Dla odróżnienia od formalizmu Schroedingera teorię tę nazwano teorią funkcjonałów, choć chodzi oczywiście o aparat matematyczny związany z obliczaniem i własnościami funkcji, której argumentem jest inna funkcja. Można postawić pytanie, co jest źródłem informacji o gęstości elektronowej w omawianej teorii. Otóż źródłem tym jest kwadrat modułu arbitralnie dobranej funkcji falowej. Do tej pory nie znaleziono innego źródła. Wydaje mi się jednak, że powinna istnieć inna procedura matematyczna, która mogłaby zastąpić funkcję falową. Procedura ta musi dawać w wyniku wielkość, którą można utożsamić z gęstością elektronową....

Brak komentarzy :

Prześlij komentarz